Cu^(2+)/HCO_(3)^(-)/H_(2)O_(2)高级氧化体系降解酸性红GR的机制与原理OA

为了解决偶氮染料酸性红GR废水难降解问题,本研究采用Cu^(2+)活化HCO_(3)^(-)/H_(2)O2(BAP)高级氧化体系对其降解处理,并探究了体系反应机理以及各影响因素对降解效能的作用。结果表明:酸性红GR初始质量浓度为25 mg·L^(-1)、HCO_(3)^(-)浓度为10 mmol·L^(-1)、H_(2)O2浓度为4 mmol·L^(-1)、Cu^(2+)浓度为15μmol·L^(-1)条件下,反应20 min时酸性红GR去除率可达92.7%以上。由于pH处于中碱性条件(6.54~10.85)下,碳酸氢盐更多以HCO_(3)^(-)形态存在,更易转化成碳酸根自由基(CO_(3)^(-));反之,酸性条件(3.07~4.98)下,HCO_(3)^(-)存在较少,反应速率明显抑制。常见无机阴离子(H_(2)PO4-、SO42-、Cl^(-)、NO3-)干扰均产生不同程度抑制效果,其中H_(2)PO4-影响最大,NO3-影响最小。自由基捕获实验验证体系中存在多种活性氧化物种,其中CO_(3)^(-)与单线态氧(1O2)起到主导作用,而羟基自由基(·OH)与超氧自由基(O_(2)^(-)·)参与反应但贡献有限,电子顺磁共振(EPR)直接证实了·OH、CO_(3)^(-)、^(1)O_(2)的存在。结合紫外可见光谱和质谱图分析,初步推断酸性红GR降解主要通过偶氮键断裂、苯环开环、萘环氧化等原因。经总有机碳(TOC)分析,30 min时酸性红GR矿化度可达到49%。该体系在中性至碱性条件下即可实现对酸性红GR的高效降解,具备较宽的适用pH范围和温和的反应条件,研究结论有利于降低运行成本并提升高级氧化体系在印染废水实际处理中的可行性。