在氮化碳上引入双功能位点:调控载流子迁移与O_(2)活化以促进光催化合成H_(2)O_(2)OA
通过在氮化碳结构中实施精确的分子层面调控策略,可有效实现光生电子的定向传输,从而提升光催化转化效率。本文设计了一种以吡啶环作为电子陷阱的氮化碳体系。该体系在氮化碳结构边缘引入特定吸附位点(-C=O、-OH/-NH_(2)),有效促进了O_(2)分子的活化。在可见光照射及牺牲剂存在条件下,最优样品在催化剂用量为1 mg mL^(-1)时实现了2798μmol g^(-1) h^(-1)的光催化H_(2)O_(2)产率,表观量子产率在400 nm波长下达到14.5%,优于目前已报道的大多数氮化碳基光催化剂。飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)揭示了电子陷阱诱导的电荷转移现象,该过程加速了电子向表面活性位点的迁移。实验表征与密度泛函理论(DFT)计算表明,氮化碳的边缘功能化改变了其电子结构,引发电荷重新分布,降低了O_(2)吸附与活化的能垒,并证实了依赖于吡啶环的快速电子离域通道。该工作为利用生物相容性共轭氮杂环化合物修饰氮化碳材料开发高效光催化体系提供了新思路。
薛媛;张艳军;杜军;徐祖顺;廖光福;李庆
湖北大学材料科学与工程学院,教育部功能材料绿色制备与应用重点实验室,湖北省高分子材料重点实验室,湖北武汉430062北部湾大学石油与化工学院,广西绿色化工新材料与安全技术重点实验室,广西化工新材料与安全技术工程研究中心,广西钦州535000广西民族大学材料与环境学院,广西南宁530105湖北大学材料科学与工程学院,教育部功能材料绿色制备与应用重点实验室,湖北省高分子材料重点实验室,湖北武汉430062福建农林大学材料工程学院,福建福州350002湖北大学材料科学与工程学院,教育部功能材料绿色制备与应用重点实验室,湖北省高分子材料重点实验室,湖北武汉430062
化学化工
氮化碳过氧化氢光催化电子陷阱O_(2)活化
《物理化学学报》 2026 (9)
P.49-63,15
广西绿色化工新材料与安全技术重点实验室(北部湾大学)自主基金(2023SYSZZ09)湖北省教育厅科学研究计划青年人才项目(Q20241010)共同资助。
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