氧空位介导的2D/2D Bi_(2)MoO6/Bi_(2)O_(2)S S型异质结用于高效CO_(2)光还原OA
通过光催化高效还原CO_(2)以生产高附加值化学品面临巨大挑战,主要体现在光催化剂的电荷分离与传输动力学以及CO_(2)还原过程的热力学限制上。本研究提出了一种通过原位水热硫化法实现基于氧空位介导的二维/二维Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(2)O_(2)S S型异质结的理性设计策略。X射线光电子能谱(XPS)和电子顺磁共振(EPR)测试证实,部分S_(2-)取代[MoO_(4)]^(2-)形成了紧密结合的异质界面并诱导产生氧空位。密度泛函理论(DFT)计算表明,氧空位介导的Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(2)O_(2)S S型异质结能显著降低*COOH形成这一决速步骤的能垒,从而优化CO_(2)光还原热力学过程。实验结果表明,Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(2)O_(2)S异质结(特别是BMOS5)具有最高的CO产率,达到11.01μmol g^(-1) h^(-1),分别是纯相BMO和BOS的2.82倍与3.40倍。通过原位XPS、能带边缘测定及DFT计算,验证了S型电荷转移路径。这些研究结果为开发具有可调节缺陷的高性能S型异质结以实现太阳能驱动的二氧化碳还原提供了可行的途径。
殷鸿飞;洪梦玲;张锦阳;王文涛;陈伟;吴国志
池州学院材料与环境工程学院,安徽池州247000 曲阜师范大学物理工程学院,山东曲阜273165池州学院材料与环境工程学院,安徽池州247000贵州师范学院,贵州省固态电池关键材料与器件全省重点实验室,贵州省纳米材料模拟与计算重点实验室,贵州贵阳550018贵州师范学院,贵州省固态电池关键材料与器件全省重点实验室,贵州省纳米材料模拟与计算重点实验室,贵州贵阳550018台州学院医药化工学院,浙江台州318000池州学院材料与环境工程学院,安徽池州247000
化学化工
S型异质结二氧化碳光还原电荷分离与转移动力学密度泛函理论
《物理化学学报》 2026 (9)
P.124-136,13
(2025AHGXZK40309,2025AHGXZK10031)以及贵州省固态电池关键材料与器件重点实验室(ZSYS(2025)036)的资助。本研究在中国山西超级计算中心完成,所有计算均在天河二号超级计算机上运行。
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