Co(x)/γ-Al_(2)O_(3)非均相催化剂活化过氧乙酸处理亚甲基蓝废水的研究OA

活化过氧乙酸(PAA)高级氧化技术是一种高效、清洁的水污染处理方法,有望成为解决水体中亚甲基蓝污染的合理方案.然而,现有研究主要围绕活化PAA机理开展,对如何提高催化材料的实际应用性缺乏深入讨论,制约了活化PAA技术的工程化应用.本文报道了一类新型钴基非均相催化剂Co(x)/γ-Al_(2)O_(3),在最佳浸渍时间(12 h)可实现PAA的高效活化,对10 mg/L亚甲基蓝废水的去除率可达99.6%.与均相的钴离子(Co^(2+))活化体系相比,Co(x)/γ-Al_(2)O_(3)活化体系可节省约25%的PAA投加量.同时,该催化剂还具有较宽的pH适应范围、较强的HCO_(3)^(-)耐受能力以及低于10μg/L的超低金属溶出浓度,其性能、稳定性以及使用寿命均优于传统的PAA活化材料.表面化学表征与理论计算结合表明,Co(x)/γ-Al_(2)O_(3)的催化活性源于催化剂表面Co^(2+)/Co^(3+)循环,该过程中所产生的乙酰基(过)氧基自由基[CH_(3)C(O)O·和CH_(3)C(O)OO·]是攻击亚甲基蓝的主要反应物种.PAA活化主要发生在Co位点上,其在Co_(3)O_(4)(311)平面具有较高的吸附能(1.00 eV)和d-带中心(1.55 eV),可以增加PAA在反应平面上的吸附,促进电荷转移,从而增强Co(x)/γ-Al_(2)O_(3)对PAA的活化能力.综上所述,Co(x)/γ-Al_(2)O_(3)催化剂为活化PAA工艺在亚甲基蓝废水处理领域的实际应用提供了一种可持续且高效的解决方案.