基于第一性原理计算的金属掺杂β-Ga_(2)O_(3)光催化研究OA

针对β-Ga_(2)O_(3)在光催化中因载流子复合率高及宽带隙引起的响应光谱窄的问题,本研究通过第一性原理计算探究了金属Zn、Cd、Hg掺杂对β-Ga_(2)O_(3)电子结构、光学性质及催化稳定性的影响机制。结果表明,三种金属掺杂体系均满足光催化水解的能级匹配条件,其中Zn掺杂体系的电子-空穴相对有效质量比(me*/mh*)高于Cd、Hg掺杂体系,更利于光生载流子的空间分离与迁移。形成能计算显示,在富氧环境下Zn掺杂优先占据Ga(1)晶格位点,其形成能远低于Cd与Hg掺杂体系,表明Zn掺杂β-Ga_(2)O_(3)具有最优的结构稳定性。光吸收谱分析表明,材料光吸收能力呈现各向异性,其中在[001]晶向上光吸收系数明显高于[100]和[010]晶向。Zn、Cd、Hg掺杂大幅提高了β-Ga_(2)O_(3)在红外区的光吸收能力。综上,三种金属掺杂中,Zn掺杂可作为首选杂质,该结果为高效光催化剂设计提供了理论参考。