钒钨钛催化剂重金属中毒特性研究OA

【目的】为解决钒钨钛脱硝催化剂V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)(VWTi)在燃煤电厂掺烧污泥烟气中重金属中毒问题,提升污泥掺烧的脱硝效率。【方法】本研究系统评价了Pb、Cr、Hg、Cd、As、Zn这6种典型重金属在烟气中的单一中毒行为,并以毒性最强的Pb为代表,揭示中毒程度对催化剂活性、温度窗口及副产物N_(2)O选择性的影响规律。采用浸渍-焙烧法制备不同Pb/V摩尔比(0~2.0)的中毒样品,通过比表面积及孔径分析、X射线衍射、X射线光电子能谱、氢气程序升温还原和氨气程序升温脱附等多种表征手段进行了联合分析。【结果】研究表明,从NOx转化率来看,重金属毒性排序为Pb>Zn>As>Hg>Cd>Cr,其中Pb中毒对催化剂的NOx转化率影响较大;Cr虽对NOx转化率影响微弱,却显著增加N_(2)O排放。性能评价显示,当Pb/V=1.5时,温度从240℃下降至120℃,温度窗口缩窄了120℃,NOx转化率由新鲜样的>90%跌至<50%;Pb/V=2时,高温段几乎完全失活,但N_(2)O生成量下降40%,N_(2)选择性提高。表征分析结果表明:Pb以PbO形式高度分散于TiO_(2)表面,优先与VOx活性位点反应生成V^(4+)-O-Pb,导致V5+比例由66.1%降至25.1%,化学吸附氧Oα比例由27.3%降至18.6%,同时Brønsted与Lewis酸位点大量丧失,还原峰温向高温偏移50℃以上,这可能导致NOx转化活性急剧降低。【结论】本研究为污泥掺烧中重金属与NOx协同控制提供了量化依据。