高压下NbOCl_(2)光生载流子超快动力学OA

近期,半导体材料NbOCl_(2)作为一种具有弱层间耦合和强非线性光学响应的室温铁电体,因其在超紧凑片上光子器件中的潜在应用而备受关注.本研究采用金刚石对顶砧(DAC)高压装置,结合飞秒光泵浦-光探测(fs-OPOP)光谱、稳态二次谐波产生(SHG)以及时间分辨二次谐波产生(TR-SHG)光谱等原位测试手段,系统研究了NbOCl_(2)在高压下的光生载流子动力学、铁电极化行为以及电子结构的演化规律.实验结果显示,随着压力升高,SHG强度显著减弱,且在约2 GPa附近出现压力依赖关系的转折点,表明材料可能发生从铁电到反铁电的相变.基于吸收光谱提取的光学带隙随压力的变化进一步表明,电子结构的演变与SHG信号的改变密切相关.通过高压fs-OPOP光谱,在亚皮秒时间尺度上观测到激子形成过程,并在皮秒尺度上发现表面缺陷参与的快速带间复合行为,且两者弛豫时间均随压力增大而延长.进一步的高压TR-SHG实验表明,高于带隙激发可诱导铁电极化调制,其动力学过程的压力依赖特性支持光生载流子通过电荷屏蔽机制调控铁电极化的物理图像.本工作为在高压条件下研究铁电材料的非平衡态动力学行为及实现铁电极化的超快调控提供了重要实验依据.