单分子磁体理论研究中的机器学习方法:现状与挑战OA

单分子磁体作为一类在磁性存储与量子信息科学领域中具有重大应用前景的先进材料体系,近年来吸引了广泛关注.新型单分子磁体的实验合成研究在过去三十年间取得了令人瞩目的进展,表征单分子磁体性能的关键参数磁翻转有效势垒U_(eff)和磁阻塞温度TB从最早的42 cm^(-1)和4 K分别提升到了最新的1843 cm^(-1)和100 K.尽管如此,实现单分子磁体的器件化应用仍然面临巨大的挑战,特别是磁阻塞温度仍然远低于实际应用的要求.从头算量子化学计算在新型单分子磁体的研究中发挥着重要作用,可有效应用于阐明磁性微观机制,建立定量磁-构关系.但是,分子磁性的准确描述要求使用能高精度处理电子强关联效应和相对论效应的高精度量子化学方法,后者昂贵的计算成本为其实际应用带来了很大的限制.近年来,机器学习方法在化学和材料科学中获得日益广泛的应用,也为克服单分子磁性体系理论研究中的困难提供了重要机遇.本综述首先介绍单分子磁体的基本概念、物理背景和理论计算研究现状,然后从单分子磁体数据集、针对分子磁性体系的机器学习力场、分子磁学性质预测的机器学习模型、机器学习辅助自旋动力学模拟、基于高通量筛选和机器学习辅助的单分子磁体设计等方面梳理了机器学习方法在单分子磁体研究的现状,最后总结了机器学习在该领域的机遇与挑战,强调其在高性能单分子磁体开发中的重要应用前景.