空气稳定Li_(3.75)Si@PVDF-HFP的制备及其预锂化应用OA

锂硅合金因其理论补锂容量高(Li_(4.4)Si可达4200 mA•h/g)和脱锂电位低(约0.4 V vs.Li^(+)/Li),在负极预锂化领域展现出显著的应用潜力。然而,传统熔融法制备工艺能耗高,且锂硅合金对空气和极性溶剂高度敏感,严重限制了其实际应用。本研究采用高能球磨法成功制备了Li_(3.75)Si合金,并引入聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)作为保护层,以有效隔绝空气与内部合金相接触,从而实现锂硅合金的稳定储存与加工。基于该策略,通过刮涂法将所制得的空气稳定功能材料负载于SiO负极表面,构建了复合负极结构。保护层中的Li_(3.75)Si不仅具备良好的离子电导率,还可作为内置锂源实现SiO负极的预锂化,使半电池的首次库伦效率(首效)提升至69.3%。此外,该包覆层兼具界面保护作用与体积缓冲能力,半电池在1 C倍率下循环300次后,涂覆功能材料的SiO负极的容量保持率由未改性样品的5.7%显著提升至71.3%。研究为发展高效且稳定的硅基负极预锂化技术提供了一种可行的材料设计与工艺实现路径。