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原位红外光谱、程序升温脱附与球差电镜分析PdCu合金促进脱硝反应机理OA

In Situ Infrared Spectroscopy,Temperature-Programmed Desorption and Aberration-Corrected Electron Microscopy Analysis of Mechanism of PdCu Alloy-Promoted Denitration Reaction

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一氧化氮(NO)的去除是环境污染治理领域的关键挑战.本研究采用简单的浸渍-还原法合成了负载于CeO2 纳米棒上的PdCu单原子合金(SAA)催化剂,并通过球差高角环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)及一氧化碳吸附漫反射傅里叶变换红外光谱(CO-DRIFTS)等方法对其进行表征.PdCu催化剂在NO的CO选择性催化还原(CO-SCR)反应中表现出优异的催化性能,在171℃低温下NO的转化率即可达到90%,并具有高N2 选择性和良好的稳定性.原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS)与程序升温脱附(TPD)热分析结果表明,此催化剂优异的脱硝活性源于独特的PdCu SAA结构,Cu作为CO的强吸附位点缓解了Pd表面的竞争吸附作用,Cu与Pd的金属间协同作用提高了脱硝活性.此多技术联合表征方法可用于探究合金催化剂的原子结构与表面吸附行为,以阐明金属协同作用促进CO-SCR脱硝反应的微观机理.

The removal of nitric oxide(NO)is a critical challenge in the field of environmental pollution control.In this study,a PdCu single-atom alloy(SAA)catalyst supported on CeO2 nanorods was successfully synthesized via a simple impregnation-reduction method.Its SAA structure was confirmed by aberration-corrected high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy(AC-HAADF-STEM)and carbon monoxide diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(CO-DRIFTS),and other microscopic and spectroscopic techniques.The catalyst exhibited excellent catalytic performance in CO-selective catalytic reduction(CO-SCR)of NO,achieving 90%NO conversion at a low temperature of 171℃,along with high N2 selectivity and good stability.In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(DRIFTS)and temperature-programmed desorption(TPD)results revealed that the superior denitration activity originated from the unique PdCu SAA structure,which significantly enhanced NO adsorption and its subsequent dissociation—key steps in the reaction pathway.This multi-technique combined characterization approach could be used to probe the atomic structure and surface adsorption behavior of alloy catalysts,thereby providing insight into the microscopic mechanism by which metal synergy promoting the CO-SCR denitration reaction.

耿保康;汪啸;潘菁;田龙;赵梦;宋术岩;张洪杰

中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用重点实验室,长春 130022||中国科学技术大学应用化学与工程学院,合肥 230026中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用重点实验室,长春 130022||中国科学技术大学应用化学与工程学院,合肥 230026中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用重点实验室,长春 130022中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用重点实验室,长春 130022中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用重点实验室,长春 130022中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用重点实验室,长春 130022||中国科学技术大学应用化学与工程学院,合肥 230026中国科学院长春应用化学研究所,稀土资源利用重点实验室,长春 130022||中国科学技术大学应用化学与工程学院,合肥 230026||清华大学化学系,北京 100084

PdCu合金催化剂脱硝反应一氧化氮原位红外光谱程序升温脱附热分析

PdCu alloy catalystDenitration reactionNitric oxideIn situ infrared spectroscopyTemperature-programmed desorption

《分析化学》 2026 (6)

1004-1012,中插9-中插23,24

吉林省科技发展计划项目(No.20240404061ZP)资助. Supported by the Science and Technology Department of Jilin Province(No.20240404061ZP).

10.19756/j.issn.0253-3820.261128

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