等离子体金纳米双锥强局域电场促进共价有机框架光催化析氢研究OA
Plasmonic Au nanobipyramid assembly covalent organic framework for boosting photocatalytic hydrogen evolution through strong local electric field
将等离子体金属纳米晶与半导体光催化材料复合是一种提升其光催化性能的有效策略.然而,由于局域表面等离子体共振(LSPR)效应复杂的物理化学行为,其活性增强机制仍不明确.本研究通过原位生长策略精确合成了具有强局域电场(LEF)的金纳米双锥体(NBs),并将其封装在TpBD-COF中.实验表明,优化后的AuNBs/TpBD-COF复合材料表现出良好的光催化产氢性能,420 nm波长下的表观量子效率(AQE)达到0.58％.电磁场模拟和飞秒瞬态吸收光谱证实,强的局域电场有效促进了电荷分离激子的形成,从而为TpBD-COF产氢过程提供更多热载流子(高能电子/空穴对).本研究工作为探究LSPR效应提升COF基光催化性能提供了深入见解.
Integrating plasmonic metal nanocrystal/semiconductor hybrids is a novel approach to contribute photocatalyst with high performance.However,a deep insight of activity acceleration remains elusive because of the complex physicochemical behavior of localized surface plasmon resonance(LSPR)effects.Herein,Au nanobipyramids(NBs)capable of strong local electric field(LEF)are precisely synthesized and encapsulated in TpBD-COF via an in situ growth strategy.As expected,the optimized AuNBs/TpBD-COF hybrid displays a remarkable improvement in photocatalytic H2 generation reaction,with apparent quantum efficiency(AQE)of 0.58％at 420 nm.Electromagnetic simulation and femtosecond transient absorption spectroscopy demonstrate the critical role of amplified local electric field in generating charge-separated excitons and thus yielding more hot carriers(energetic electron/hole pairs)for H2 evolution in TpBD-COF.These findings provide a deep insight to examine the LSPR effects for improving the COF-based photocatalytic performance.
邓玉金;陈怡爽;张礼杰;金辉乐;杨云;徐全龙;王舜
温州大学化学与材料工程学院,温州市先进能源存储与转换重点实验室,浙江 温州 325027温州大学化学与材料工程学院,温州市先进能源存储与转换重点实验室,浙江 温州 325027温州大学化学与材料工程学院,温州市先进能源存储与转换重点实验室,浙江 温州 325027||温州大学新材料与产业技术研究院,浙江光学功能材料国际联合实验室,浙江 温州 325027温州大学化学与材料工程学院,温州市先进能源存储与转换重点实验室,浙江 温州 325027温州大学化学与材料工程学院,温州市先进能源存储与转换重点实验室,浙江 温州 325027温州大学化学与材料工程学院,温州市先进能源存储与转换重点实验室,浙江 温州 325027温州大学化学与材料工程学院,温州市先进能源存储与转换重点实验室,浙江 温州 325027
化学化工
共价有机框架局域表面等离子体共振光催化产氢
Covalent organic frameworksLocalized surface plasmon resonancePhotocatalytic H2 evolution
《物理化学学报》 2026 (6)
60-71,12
国家自然科学基金资助(22478306,52171145)
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