可充镁/硫电池全无机盐型MLCH电解液的制备及其性能OA

为解决电解液无法满足可充Mg/S电池商业化应用要求的问题,本文以MgCl_(2)、LiCl和CrCl_(3)等全无机盐为主要原料通过一步反应制备了一种非亲核性电解液(MLCH电解液),采用多种方法对MLCH电解液的性能、电解质盐的分子结构以及Mg沉积-溶出机理进行了表征分析,并优化了MLCH电解液的浓度。结果表明,MLCH电解液中的主要平衡物质为四配位阴离子[LiCl_(2)(THF)_(2)]-和溶剂化二聚体[Mg_(2)(μ-Cl)_(3)(THF)_(6)]^(+)(THF为四氢呋喃)。MLCH电解液具有高离子电导率(约3.40mS/cm)、高库仑效率(93%以上)、低过电位[约97mV(vs. Mg/Mg^(2+))]、高氧化稳定性[约2.46V(vs. Mg/Mg^(2+))]和长期循环稳定性(大于500h)等优异性能。LiCl的加入可提高MgCl_(2)在THF中的溶解度,并通过激活电极/电解液界面提升Mg可逆沉积-溶出效率。由于LiCl、CrCl_(3)和少量七甲基二硅氮烷(HpMS)的协同作用,且电解液中无聚合THF,因此MLCH电解液不需要电化学预调节。此外,MLCH电解液可兼容含S正极材料,0.1C下MgMLCHCuS全电池的放电比容量可达215mAh/g,充放电循环40次后容量保持率可达72%,这对促进可充Mg/S电池的商业化应用具有重要意义。