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双内建电场驱动的D-A COFs/ZnIn2S4 S型异质结加速电荷分离实现纯水中高效光合成H2O2OA

Dual built-in electric field-driven S-scheme heterojunction of D-A COFs/ZnIn2S4 for accelerated charge separation toward high-efficiency H2O2 photosynthesis in pure water

中文摘要英文摘要

构建双内建电场(IEF)驱动的S型异质结为光催化H2O2生产中的高效电荷分离与利用提供了一种极具前景的策略.本文报道了一种基于供体-受体共价有机框架(D-A COFs)TpAQ(由三醛基间苯三酚(Tp)和2,6-二氨基蒽醌(AQ)合成)与ZnIn2S4(ZIS)构筑的双IEF驱动的S型异质结,其中双内建电场分别源自异质结界面和D-A COFs中的D-A界面.值得注意的是,通过同时利用氧还原反应和水氧化反应路径,优化后的TpAQ/ZIS-10在纯水中的可见光驱动产H2O2速率达到2362 μmol g-1 h-1,显著高于单一组分TpAQ和ZIS.此外,实验结果与理论计算共同表明,TpAQ/ZIS异质结中双IEF的协同效应显著促进了载流子的传输与分离.本研究为构建具有双IEF的高效S型异质结提供了宝贵见解.

The construction of dual built-in electric field(IEF)-driven S-scheme heterojunctions presents a promising strategy to accelerate efficient charge separation and improve charge utilization in photocatalytic H2O2 production.Herein,we report,the construction of a heterojunction based on donor-acceptor covalent organic frameworks(D-A COFs)TpAQ(synthesized from two monomers:1,3,5-triformylphloroglucinol(Tp)and 2,6-diaminoanthraquinone(AQ))and ZnIn2S4(ZIS),realizing a dual IEF-driven S-scheme heterojunction—one from the heterojunction interface and another from D-A interface within D-A COFs.In particular,the optimized TpAQ/ZIS-10 exhibits a significantly higher visible-light driven photocatalytic H2O2 production rate of 2362 μmol g-1 h-1 in pure water than TpAQ and ZIS by utilizing both the oxygen reduction reaction and water oxidation reaction pathways.Furthermore,the experimental results and theoretical calculations revealed that the synergistic effect of dual IEF in TpAQ/ZIS heterojunction significantly facilitates efficient charge carrier transfer and separation.This work provides valuable insight for constructing highly efficient S-scheme heterojunctions with dual IEF.

郭杰;薛丽君;宋发辉;李程鹏;陈卓;温丽丽

华中师范大学化学学院,光能利用与减污降碳教育部工程研究中心,湖北 武汉 430079华中师范大学化学学院,光能利用与减污降碳教育部工程研究中心,湖北 武汉 430079华中师范大学化学学院,光能利用与减污降碳教育部工程研究中心,湖北 武汉 430079华中师范大学化学学院,光能利用与减污降碳教育部工程研究中心,湖北 武汉 430079华中师范大学化学学院,光能利用与减污降碳教育部工程研究中心,湖北 武汉 430079华中师范大学化学学院,光能利用与减污降碳教育部工程研究中心,湖北 武汉 430079

化学化工

双内建电场S型异质结D-A COFsTpAQ/ZIS光催化产H2O2

Dual built-in electric fieldS-scheme heterojunctionD-A COFsTpAQ/ZISPhotocatalytic H2O2 production

《物理化学学报》 2026 (4)

137-150,14

国家自然科学基金(22171097,21771072)中央高校基本科研业务费专项资金(CCNU24JCPT019)催化转化与能源材料化学教育部重点实验室暨催化材料科学湖北省重点实验室开放基金(CHCL21001)和华中师范大学教学研究项目(2025037)资助

10.1016/j.actphy.2025.100177

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