WO3@TP无机@有机S型光催化剂用于促进产H2O2OA
WO3@TP inorganic@organic S-scheme photocatalyst for boosting H2O2 production
利用氧气和水光催化生产过氧化氢(H2O2)是一种经济环保的工艺,但开发高性能光催化剂仍具挑战性.本研究通过室温下在WO3纳米纤维表面原位生长席夫碱聚合物三(4-氨基苯基)胺(TAPA)-对苯二甲醛(PDA)(标记为TP),成功合成了WO3@聚合物S型光催化剂(WO3@TP).所制备的WO3@TP S型异质结展现出快速的载流子分离能力和较短的光生载流子传输距离.最优的WO3@TP复合材料(WT-10)实现了3242 μmol g-1 h-1的H2O2产率,分别是纯WO3和TP的137.3倍和4.6倍.通过原位辐照X射线光电子能谱(ISI-XPS)、理论计算和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)等先进表征手段的结合,验证了WO3@TP S型异质结内的电荷转移机制.电子顺磁共振(EPR)和原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)证实了反应体系中存在双通道路径(氧气还原反应(ORR)与水氧化反应(WOR)),从而促成高效H2O2生产.该研究不仅深化了对S型异质结中超快电荷迁移行为的理解,还为应用于太阳能驱动H2O2生产的无机@有机光催化剂提供了合理设计思路.
Photocatalysis of H2O2 production using O2 and water is a cost-effective and environmental process,but developing high-performance photocatalysts is still a challenge.Herein,a WO3@polymer S-scheme photocatalyst was synthesized by in situ growing the Schiff-base polymer,tris-(4-aminophenyl)amine(TAPA)-terephthaldicarboxaldehyde(PDA)(labeled as TP)on the surface of WO3 nanofibers(WO3@TP)at room temperature.The obtained WO3@TP S-scheme heterojunction exhibited rapid carrier separation ability and short photogenerated carriers transfer distance.The optimal WO3@TP composite(WT-10)realized the H2O2 evolution rate of 3242 μmol g-1 h-1,which was 137.3 and 4.6-fold higher than bare WO3 and TP,respectively.The combination of advanced characterizations regarding in situ irradiated X-ray photoelectron spectroscopy(ISI-XPS),theoretical calculation,and femtosecond transient absorption spectroscopy(fs-TAS)validates the charge transfer mechanism within the WO3@TP S-scheme heterojunction.The occurrence of a dual-channel pathway(O2 reduction reaction(ORR)and water oxidation reaction(WOR)within the reaction system has been confirmed via electron paramagnetic resonance(EPR)and in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(DRIFTS),thereby contributing to the highly efficient H2O2 evolution.This study not only gives an in-depth understanding of the ultrafast charge migration behavior in S-scheme heterojunction but also offers the rational design of inorganic@organic photocatalysts applied to solar-driven H2O2 production.
朱文君;艾陈斌;许凯强;周亚太;张锡东;张勇
湖北理工学院,先进材料与绿色化工学院,矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室,湖北 黄石 435003中国地质大学(武汉),材料科学与化学学院,太阳能燃料实验室,湖北 武汉 430078上海应用技术大学,化学与环境工程学院,上海 201418中国地质大学(武汉),材料科学与化学学院,太阳能燃料实验室,湖北 武汉 430078中国地质大学(武汉),材料科学与化学学院,太阳能燃料实验室,湖北 武汉 430078湖北理工学院,先进材料与绿色化工学院,矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室,湖北 黄石 435003
化学化工
光催化H2O2生成S型异质结聚合物超快电荷转移WO3纳米纤维
Photocatalytic H2O2 evolutionS-scheme heterojunctionPolymersUltrafast charge transferWO3 nanofibers
《物理化学学报》 2026 (3)
118-134,17
本研究由湖北理工学院人才引进项目(24xjz12R)湖北省矿区环境污染控制与修复重点实验室开放基金项目(2023XZ105)湖北省教育厅科研项目(Q20244508)湖北省自然科学基金创新发展联合基金黄石重点专项(2025AFD004)及国家自然科学基金(22378103)资助
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