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载体形貌对Pt/CeO2催化剂甲醇蒸汽重整制氢性能的影响OA

Effect of support morphology on performance of Pt/CeO2 catalysts for methanol steam reforming to produce hydrogen

中文摘要英文摘要

氢能是实现"碳中和"目标的关键性清洁能源之一,因此开发高效低碳制氢工艺至关重要.甲醇蒸汽重整(MSR)是一种具有潜力的制氢技术,但实现贵金属基催化剂的高产氢效率和高CO2选择性仍存在巨大挑战.采用水热法合成了纳米棒CeO2(CeO2-R)和纳米立方体CeO2(CeO2-C)两种形貌的载体,并构建了负载型Pt/CeO2催化剂(Pt/CeO2-R、Pt/CeO2-C)催化MSR反应.结合HRTEM、XPS和Raman等表征手段,探究了CeO2形貌对催化剂催化性能的影响机制.结果表明,优先暴露(111)晶面的CeO2-R表面氧空位较多,产生了更多的Ptδ+-Ov-Ce3+界面位点(本征活性中心).在反应温度为325℃、甲醇水混合物(n(H2O):n(CH3OH)=3:1)进料流量为0.02 mL/min以及空速为34800 mL/(g·h)下,Pt/CeO2-R的产氢速率达到490.35 mmol/(g·h),CO2选择性为92.9%.相同条件下,Pt/CeO2-C上CO2选择性仅有63.0%.本研究可为新型高效MSR催化剂设计提供借鉴.

Hydrogen energy is one of the key clean energy sources for achieving the"carbon neutrality"goal,so developing efficient and low-carbon hydrogen production processes is of vital importance.Methanol steam reforming(MSR)emerges as a promising technique for hydrogen production,yet challenges persist in achieving both high hydrogen yield and CO2 selectivity over noble metal-based catalysts.Herein,CeO2 supports with different morphologies of nanorods(CeO2-R)and nanocubes(CeO2-C)were prepared by hydrothermal method for constructing Pt/CeO2 catalysts(Pt/CeO2-R,Pt/CeO2-C).Combined with comprehensive characterization techniques,including HRTEM,XPS,and Raman spectroscopy,the morphology-dependent catalytic behavior in MSR reactions was studied.The results show that CeO2-R with exposure of dominant(111)facet exhibits more surface oxygen vacancies,generating abundant Ptδ+-Ov-Ce3+interfacial active sites(intrinsic active site).Under the conditions of 325℃,a methanol-water mixture feed flow rate of 0.02 mL/min(n(H2O):n(CH3OH)=3:1),and space velocity of 34800 mL/(g·h),Pt/CeO2-R achieves a hydrogen production rate of 490.35 mmol/(g·h)with CO2 selectivity of 92.9%.Under the same conditions,the CO2 selectivity is only 63.0%by Pt/CeO2-C.This study can provide valuable insights for the design of new high-efficiency MSR catalysts.

邵明宇;黄传德;宋哲;朱燕燕;李林;王晓东

中国科学院 大连化学物理研究所,辽宁 大连 116023||中国科学院大学,北京 101408中国科学院 大连化学物理研究所,辽宁 大连 116023||中国科学院大学,北京 101408中国科学院 大连化学物理研究所,辽宁 大连 116023||西北大学 化工学院,陕西 西安 710069西北大学 化工学院,陕西 西安 710069中国科学院 大连化学物理研究所,辽宁 大连 116023||中国科学院大学,北京 101408||西北大学 化工学院,陕西 西安 710069中国科学院 大连化学物理研究所,辽宁 大连 116023||中国科学院大学,北京 101408

化学化工

氢能甲醇蒸汽重整CeO2形貌氧空位串联反应

hydrogen energymethanol steam reformingCeO2 morphologyoxygen vacanciestandem catalytic process

《低碳化学与化工》 2026 (3)

85-96,12

国家自然科学基金(21706254,22178337,22378331)国家自然科学基金委"单原子催化"基础科学中心(22388102)中国科学院青年创新促进会资助项目(2023189)中国科学院基金(JCPYJJ-22039,KGFZD-145-23-45).

10.12434/j.issn.2097-2547.20250126

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