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金属氧化物与分子筛串联催化褐煤热解挥发分重整制备轻质芳烃OA

Catalytic reforming of lignite pyrolysis volatiles over metal oxide and zeolite tandem catalysts for light aromatics production

中文摘要英文摘要

热解是实现低阶煤分级转化的重要途径,但挥发分中富含含氧化合物和重质组分,直接利用效率低.选择合适的催化剂对挥发分大分子进行催化重整则可以实现产物焦油轻质化,简化焦油加工流程.本研究提出一种金属氧化物/分子筛串联催化体系,通过双催化剂的协同催化作用,将褐煤热解挥发分高效地定向转化为轻质芳烃(苯、甲苯、乙苯、二甲 苯、萘、甲基萘等);同时通过预裂解作用,有效脱除含氧组分,从而减少分子筛上积炭沉积,延长催化剂寿命.研究表明,具有较强碱性的金属氧化物MgO对于挥发分的裂解和脱氧有明显的促进作用;相较于单独ZSM-5催化,上层添加MgO后,维持原本液体产物占比的同时大幅提高了轻质芳烃的产率,总轻质芳烃产率提高约20%,达到21.5 mg/g;金属氧化物的添加能够有效减少分子筛上的积炭沉积,延长催化剂寿命.

Pyrolysis is an important approach for achieving graded conversion of low-rank coal.However,the volatiles generated during this process are rich in oxygenated compounds and heavy components,which lead to low efficiency in direct utilization.Selecting appropriate catalysts for catalytic reforming of large molecules in volatiles can facilitate the upgrading of tar into lighter fractions,thereby simplifying the tar processing flow.This study proposes a tandem catalytic system combining metal oxides and zeolites.Through synergistic catalysis between the two catalysts,the pyrolysis volatiles of lignite are efficiently and selectively converted into light aromatics(such as benzene,toluene,ethylbenzene,xylene,naphthalene,methylnaphthalene,etc.).Simultaneously,pre-cracking effectively removes oxygenated components,reducing carbon deposition on the zeolite and extending the catalyst's lifespan.Research demonstrates that MgO,a metal oxide with strong alkalinity,significantly enhances the cracking and deoxygenation of volatiles;compared to using ZSM-5 alone,the addition of MgO in the upper layer significantly increases the yield of light aromatics while maintaining the original proportion of liquid products.The total yield of light aromatics rose by approximately 20%,reaching 21.5 mg/g.Furthermore,the incorporation of metal oxides effectively reduces carbon deposition on the zeolite,prolonging the catalyst's lifespan.

徐敏;姚乃瑜;蔡士杰;鲁佑;赵小燕;曹景沛

中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室,江苏徐州 221008||中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心,江苏徐州 221116中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室,江苏徐州 221008||中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心,江苏徐州 221116中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室,江苏徐州 221008||中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心,江苏徐州 221116中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室,江苏徐州 221008||中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心,江苏徐州 221116中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室,江苏徐州 221008||中国矿业大学碳中和研究院,江苏徐州 221008||中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心,江苏徐州 221116中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室,江苏徐州 221008||中国矿业大学碳中和研究院,江苏徐州 221008||中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心,江苏徐州 221116

化学化工

热解串联催化轻质芳烃催化剂寿命

pyrolysistandem catalystlight aromaticscatalyst lifespan

《燃料化学学报(中英文)》 2026 (3)

124-135,12

Supported by National Key Research & Development Program of China(2024YFE0198000)and National Natural Science Foundation of China(22178374).国家重点研发计划(2024YFE0198000)和国家自然科学基金(22178374)资助

10.3724/2097-213X.2025.JFCT.0028

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