官能团层间掺杂对双层石墨烯界面结构及其电子态调控OA

双层石墨烯(BLG)的层自由度为调控其性质提供了新的维度,对其层间进行掺杂修饰,是调控其层间耦合作用及电子结构的有效手段.本文基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统地探究了官能团—OH,—CO,—CHO及—COOH插入BLG层间后,对BLG结构稳定性与电子特性的调控规律及作用机制.计算分析表明,—OH和—CHO在层间插入BLG更稳定,界面结合能更低,—CO和—COOH插入后则使BLG的稳定性变差.BLG的费米能级因官能团插入发生不同程度偏移,当—OH或—COOH插入后,费米能级向低能级移动,电子占据的最高能级降低;当—CO或—CHO插入后,费米能级向高能级移动,更多电子被激发至较高能级,使电子填充到更高能级.官能团使BLG的能带结构显著变化,原有的抛物线型能带形态受干扰,能带分布更趋复杂,线条的走向与交叉特征改变.分态密度和电荷密度差分计算结果显示,官能团与BLG之间存在轨道杂化及电荷转移,四种官能团均与BLG的碳原子形成共价键,表现为化学吸附特征,且不同官能团的电荷转移程度和对电荷密度的扰动存在显著差异.研究成果将为BLG基电子器件的设计与开发提供一定的理论支撑.