模拟辐照后UO_(2)燃料芯块高温氧化的拉曼光谱分析OA

采用显微共焦激光拉曼光谱仪对四种不同燃耗深度(0、15、33、50 GWd/t(以U计))的典型轻水堆模拟燃料芯块进行了表征分析,以深入理解燃耗加深过程中裂变产物元素的产生对UO_(2)芯块分子结构及抗高温氧化腐蚀性能的影响。结果表明:随着燃耗值的增加,核燃料的化学变化(裂变产物的存在)会引起UO_(2)晶格畸变以及氧非化学计量(UO_(2)+x)程度的增加,导致UO_(2)萤石型晶体结构的T_(2g)特征峰强度明显下降,并且频率向高波数移动,I_(2g)值几乎呈线性增长。燃料芯块的高温氧化实验表明,当裂变产物元素的掺杂量达到一定程度时,辐照后UO_(2)芯块具有更优异的抗氧化稳定性,相比于纯UO_(2)芯块,可以延迟α-U_(3)O_(8)相的形成。利用拉曼光谱原位分析的优势,在20~350℃内对模拟辐照后UO_(2)燃料芯块进行了实时高温腐蚀实验,氧化过程中观察到了U_(4)O_(9)中间产物的出现,揭示了掺杂大量裂变产物的UO_(2)经历U_(4)O_(9)中间产物最终氧化成U_(3)O_(8)的氧化途径。拉曼光谱在分子结构分析中具有重要作用,有望成为实际辐照后燃料样品无损表征的一种有力工具。