深度学习与密度泛函协同优化无铅双钙钛矿太阳能电池性能OA

为了摆脱对化石燃料的过度依赖和发展绿色低碳的新能源.加速无铅无机卤化物钙钛矿在太阳能电池中的应用,开发具有合适带隙的新材料至关重要.然而,传统实验与密度泛函理论(DFT)计算都需要考虑耗时、成本和准确率等问题.本研究利用了深度学习与DFT计算的协同策略,通过深度神经网络(DNN)模型精准预测55种无机卤化物双钙钛矿材料的带隙宽度.基于1181种双钙钛矿材料构建的数据库,本研究系统地对比了五种机器学习模型:随机森林回归(RFR)、梯度提升回归(GBR)、支持向量回归(SVR)、极限梯度提升回归(XGBR)及深度神经网络(DNN)模型.结果表明,DNN凭借其强大的非线性映射与高维特征自动提取能力,在带隙预测中展现出卓越准确性(测试集MAE降至0.264 eV,R^(2)提升至0.925)与泛化性能.利用这种策略,成功筛选出四种有前景的无机双钙钛矿候选材料:Cs_(2)GaAgCl_(6),Cs_(2)AgIrF_(6),Cs_(2)InAgCl_(6)和Cs_(2)AlAgBr_(6).其中,Cs_(2)AgIrF_(6)和Cs_(2)AlAgBr_(6)的性能尤为突出,它们的带隙分1.36 eV和1.20 eV.其模拟效率分别达到23.71%(V_(OC)=0.94 V,J_(SC)=31.19 mA/cm^(2),FF=80.81%)和22.37%(V_(OC)=0.78 V,J_(SC)=36.73 mA/cm^(2),FF=77.66%),较高的开路电压和填充因子表明其具有优异的载流子分离效率与较低的器件内部非辐射复合损失.在本次研究中利用的深度学习与DFT计算的协同策略,加速了DFT数据的解析与规律挖掘,为高性能、高稳定性的环保无铅钙钛矿太阳能电池的理性设计提供了新思路.