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MOF衍生Zr掺杂CeO2催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯性能研究OA

MOF-Derived Zr-Doped CeO2 for the Synthesis of Dimethyl Carbonate from CO2 and Methanol

中文摘要英文摘要

CO2转化为碳酸二甲酯(DMC)是一条具有前景的可持续合成与碳资源化利用路径.采用水热法合成了一系列金属有机框架(MOF)衍生的Zr掺杂CeO2 催化剂,并将其用于CO2 与CH3OH直接合成DMC的反应中,系统研究了不同Zr掺杂量(摩尔分数,下同)的CeO2催化剂对催化性能的影响,确定了催化剂的最优Zr掺杂量;利用X射线衍射、高分辨透射电子显微镜、N2 吸附-脱附、X射线光电子能谱等表征手段,探究了催化剂的晶相、形貌、表面化学价态及其与催化性能的关系;在使用Zr掺杂量为 2%的Zr/CeO2 催化剂的条件下,考察了CO2 和CH3OH合成碳酸二甲酯的最佳工艺条件.结果表明,在温度为140℃、CO2初始压力为3 MPa、反应时间为2 h的条件下,Zr掺杂量为2%的Zr/CeO2催化剂展现出最高的CH3OH转化率和DMC生成量.

The conversion of CO2 to dimethyl carbonate(DMC)represents a promising route for sustainable synthesis and carbon resource utilization.In this study,a series of Zr-doped CeO2 catalysts derived from metal-organic frameworks(MOFs)via hydrothermal synthesis were applied to the direct synthesis of DMC from CO2 and CH3OH.The effects of varying Zr doping levels(molar fraction,the same below)on catalytic performance were systematically investigated,and the optimal Zr doping amount was determined.The catalysts were characterized using X-ray diffraction,high-resolution transmission electron microscopy,N2 adsorption-desorption,and X-ray photoelectron spectroscopy to elucidate their crystal phase,morphology,surface chemical states,and correlations between these properties and catalytic activity.Using the Zr/CeO2 catalyst with a 2%Zr doping level,the optimal process conditions for DMC synthesis from CO2 and CH3OH were investigated.The results indicate that under the conditions of 140 ℃,an initial CO2 pressure of 3 MPa,and a reaction time of 2 hours,the Zr/CeO2 catalyst with a 2%Zr doping content exhibits the highest CH3OH conversion rate and DMC production.

陈思如;陈奕文;邓国成;尹俊;笪彪;许杰;薛冰;王非

常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164常州大学 石油化工学院,江苏 常州 213164

化学化工

金属有机框架CeO2Zr掺杂CO2碳酸二甲酯

Metal-organic frameworksCeO2Zr-dopingCO2Dimethyl carbonate

《石油化工高等学校学报》 2026 (1)

53-63,11

国家自然科学基金项目(22478040).

10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.007

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