基于分子动力学的气凝胶制备溶胶-凝胶过程的微观模拟OA

气凝胶制备过程中溶胶-凝胶阶段对最终微观结构的形成具有重要影响.本研究基于分子动力学,使用Perl脚本,结合COMPASS II力场,探讨四乙氧基硅烷(TEOS)、甲基三甲氧基硅烷(MTMS)和二甲基二甲氧基硅烷(DMDMS)三种前驱体在溶胶-凝胶过程中的交联行为.研究发现交联过程中,随着交联度提高,各体系由松散短链逐步向三维交联网络演变,并出现环状结构.TEOS体系(T体系)交联度最高,为94.5%,生成的聚合物最大分子量达到931.5.MTMS体系(M体系)和DMDMS体系(D体系)的交联度均低于T体系,分别为85.8%和72.7%生成的聚合物最大分子量分别为1013.9和833.7,D体系形成的大分子数量最少.参与反应的SiOH基团对的可反应距离主要在3Å~4.5Å之间.交联反应的本质在网络结构的重新组织和键的数量变化上,而不是键长的改变.