单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)可以最大化金属原子利用率,并具有独特的电子特性,已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而,与纳米催化剂相比,贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中,证明了WO_(3)-TiO_(2)负载的Pt SAC(Pt1/WO_(3)-TiO_(2))在光热协同催化氧化C3H8和C3H6这两种典型的挥发性有机化合物(VOCs)中表现出比相应的纳米催化剂(PtNP/WO_(3)-TiO_(2))高得多的活性。研究发现,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)和PtNP/WO_(3)-TiO_(2)都可以通过克服氧中毒来提高光热协同催化C3H8氧化的活性。值得注意的是,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)的反应速率达到了3792μmol∙gPt−1∙s^(−1),这对C3H8氧化是一个新的突破。更有趣的是,由于C3H6在PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的强吸附导致催化剂C3H6中毒,因此PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的光热协同催化C3H6氧化无法进行。但是,得益于C3H6和Pt单原子之间适中的相互作用,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)上的C3H6中毒在光照下可以被克服。因此,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)在光热协同催化C3H6氧化中显示出更高的活性。这项工作表明,SAC的优势不仅在于节约贵金属,还在于可以根据其独特的电子特性发现新的催化反应。
朱锐杰;康磊磊;李林;潘晓丽;王华;苏杨;李广亿;程鸿魁;李仁贵;刘晓艳;王爱琴;
中国科学院大连化学物理研究所,中国科学院航天催化材料重点实验室,能源材料化学协同创新中心,辽宁大连116023 中国科学院大学,北京100049中国科学院大连化学物理研究所,中国科学院航天催化材料重点实验室,能源材料化学协同创新中心,辽宁大连116023正大能源材料(大连)有限公司,辽宁大连116021中国科学院大连化学物理研究所,催化基础国家重点实验室,辽宁大连116023 大连洁净能源国家实验室,辽宁大连116023中国科学院大连化学物理研究所,中国科学院航天催化材料重点实验室,能源材料化学协同创新中心,辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所,催化基础国家重点实验室,辽宁大连116023
化学
单原子催化剂;光热协同催化;氧化反应;氧中毒;丙烯中毒
《物理化学学报》 2024 (001)
P.26-27 / 2
国家自然科学基金(22102180);辽宁省兴辽英才计划(XLYC2007070);中国科学院洁净能源创新研究院合作基金(DNL202002);中央高校基本科研业务费专项资金(20720220009)资助项目。
10.3866/PKU.WHXB202303003
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