城市森林群落二次有机气溶胶生成的时序效应及环境限制机制

城市植被排放的生物挥发性有机物(BVOCs)及其与城市人为污染物作用产生的二次有机气溶胶(SOA)是城市环境中重要的大气污染物，对城市大气环境和城市居民健康产生显著影响。本研究通过在上海的两个森林长期观测样点进行的实地高频观测，建立了典型城市地区气象因素与人为污染物的共同作用下BVOCs与SOA协同释放的限制性效应模型。现场实测结果表明，BVOCs一般在夏季达到排放峰值5.68-6.30μg/m3 左右，其中异戊二烯是夏季排放最显著的BVOCs.研究将BVOCs与SOA短期变化模式划分为 4个子序列，发现高频监测下的子序列具有交替变化的现象，即时序交替效应。时序交替效应导致了污染物不同时段具有不同关联关系，白天时，BVOCs是SOA的重要来源之一，且与O3存在负反馈关系。夜晚到清晨时，BVOCs与O3存在正平衡关系，且SOA受风速或沉降作用影响，BVOCs与O3 之间没有明显关系，且 SOA 受温度或湿度影响。通过双重机器学习分离时序交替效应导致的混杂因素后进行周密的分析，研究发现BVOCs生成SOA过程受到环境因素的协同影响，称之为“限制性效应”。实证分析可知，总体上每1μg/m3城市BVOCs存在0.144-0.585μg/m3 的SOA贡献，但在O3，NOx和SO2 等人为污染物共同存在的情况下，可能额外增加 0.072-0.491μg/m3的SOA的生成效应。虽然城市BVOCs会产生SOA，但长期来看城市森林存在负反馈调节以维持SOA污染相对稳定，使得城市BVOCs导致的SOA的生成具有长期稳定性。在此基础上，采用了CAMS的大气预报数据和双重机器学习方法，评估了全球城市森林排放的 BVOCs 与人为污染物的协同污染，在东亚和南亚、俄罗斯中西部、北美东北部、南美北部以及非洲中部的 0-60度纬度区域内，由于城市森林排放的BVOCs与认为污染物共同作用，带来了显著的SOA污染，最高SOA生成效应可超过 1.2μg/m3.SOA的生成效应与SOA浓度分布高度一致。全球变暖对SOA释放有一定影响，持续高排放会导致SOA生成效应增强 0.05μg/m3.减排认为污染物能显著减弱SOA生成效应，如果减排达到90%，全球平均的SOA生成效应将从 0.46μg/m3减弱超过 75%，降至0.09μg/m3.因此，控制人为污染物和减弱温室气体排放对控制颗粒物污染至关重要。