大坝和河湖交汇对长江干流水体碳酸盐动态平衡和CO2排放的影响研究

大坝建设的兴起以及河湖的交汇对溶解无机碳(DIC)的传输和转化产生了深刻的影响。深入了解大坝运行和湖泊补给驱动下河流连续体中碳酸盐系统的平衡机制和DIC有机来源的变化，对于调控温室气体排放和评估DIC对全球碳循环的影响至关重要。通过对长江干流水体(重庆至上海段)中碳酸盐系统(DIC、CO32-和CO2)、DOM分子结构(FT-ICR MS)和稳定同位素(δ13CDIC和δ18O)的分析，研究了三峡大坝运行和湖泊汇入对长江表层水体碳酸盐平衡和CO2排放的影响。结果表明，2022年7月和8月长江干流DIC浓度从上游(2253.10±46.81 μmol L-1)至下游(1844.01±220.63 μmol L-1)呈现逐渐下降的变化趋势，而pCO2和DIC的有机来源占比则从上游(1490.63±244.60 μatm，12.13±3.09%)至下游(1620.45±266.02 μatm，23.05±6.12%)逐渐增加。SEM模型揭示了三峡大坝运行后，沉积物矿化驱动的pH值下降导致库区DIC浓度的逐年增加，由此造成的碳酸盐缓冲效应增强使得库区单位面积CO2通量(FCO2)下降，但筑坝造成的集水区面积增加使得库区表层水体CO2排放总量高于三峡大坝运行前。利用超平面学习嵌套SHAP算法揭示DOM中高含氧不饱和化合物(HUPs-H)对pCO2的正贡献，这与HUPs-H输入造成的DIC有机源增加有关。DIC有机源的增加削弱了长江中游碳酸盐缓冲效应并促进了来自库区高浓度HCO3-向CO2的转化，并形成CO2排放热点区域。长江下游δ18O与DIC的负相关关系反映了洞庭湖和鄱阳湖汇入降低了DIC浓度及其碳酸盐风化来源。但与筑坝前相比，长江下游DIC的浓度有所增加。我们预估由筑坝造成的上游和中游FCO2的增加(14.18±5.70 Gg·mth-1)在距出海口835～863km被下游增强的碳酸盐缓冲效应所抵消。研究强调了大坝和河湖交汇对河流连续体中碳酸盐动态平衡和CO2排放的重要影响。特别是，由特殊气候事件造成的DIC来源变化对河流CO2排放的影响在岩溶区域更应该被关注。